Au XVIIIe siècle, le roi éclairé Carlos III et ses ministres (Aranda, Jovellanos et Campomans) décident de créer Nouvelles populations en Sierra Morena. À la tête du repeuplement, il a mis le surintendant Pedro Olavidequi serait responsable de la colonisation des colons de France, d'Allemagne, des Pays-Bas et de Suisse.
En 1767, La force des nouvelles populationsétablir les règles et règlements régissant ces nouvelles colonies, différents de ceux du reste du pays. Cette année, et près de La Peñuela, un ancien couvent carmélite, La Carolina est fondée, qui serait la capitale de toutes les nouvelles colonies de Sierra Morena.
La belle ville de La Carolina est le meilleur exemple de la ville des Lumières. Il est connu sous le nom de Jewel de la ville du Royaume Saint. Ceci a été conçu comme un camp romain, c'est-à-dire, suivant deux axes qui sont traversés, l'un de N à S, qui est appelé cardo et l'autre appelé decumano, de E à O que dans la place de l'hôtel de ville est où ils sont, indiquant cette traversée du centre-ville, selon la conception de Simon Desnaux, supervisé par Olavide. Les avenues de Las Huertas et Juan Carlos Ier sont les lignes principales pour la division de la terre. Le résultat de son urbanisation est un maillage orthogonal qui le divise en places, avec des rues et des allées droites et larges.
Au milieu du XIXe siècle, La Carolina commence l'exploitation de ses riches filons de plomb argentins. Des travaux miniers antérieurs existaient déjà, mais ce sera maintenant quand une exploitation à grande échelle commencera qui vous conduira, au début et au milieu du XXe siècle, à devenir le plus grand producteur argentin du monde avec les Linares voisins, sous la délimitation territoriale du district minier de Linares-La Carolina.
Cela a conduit à une forte immigration de travailleurs des provinces voisines qui a changé considérablement leur démographie et leur sociologie, même à la naissance de populations autour de ces fermes comme El Centenillo ou El Guindo.
Mais la crise minière a signifié la fermeture de toutes les mines dans les années 1970. Ainsi, aujourd'hui, les bâtiments liés à cette activité font partie du paysage comme témoins de son passé industriel, étant inscrits dans le catalogue de l'Institut du patrimoine historique d'Andalousie.
Depuis quelques décennies, La Carolina est dans le secteur de l'industrialisation et est maintenant une ville pleine d'avenir.